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      聚合氯化鋁在水中存在形態及其混凝機理

      時間:2020/06/30 點擊:

      聚合氯化鋁(Poly aluminium chloride,PAC)俗稱羥基氯化鋁、堿式氯化鋁、聚硫氯化鋁、多聚羥基絡合物,它是一種新型無機高分子凈水劑。隨著無機高分子凈水劑有逐步成為主流藥劑的趨勢,PAC也日益受到關注與廣泛研究。PAC的分子式以前一直沿用[Al2(OH)nCl6-n]m(n為1-5的整數,m為≤10的整數),現已重新改為Aln(OH)mCl3n-m(m<3n)。新的分子式更具有代表性,是一類聚合氯化鋁聚合物的總稱。

      1、聚合氯化鋁在水中存在的形態

      長期以來,科學工作者對PAC水解產物的結構和特征做了大量研究。大致可歸納為2種觀點。

      ① 是六元環連續分布模式,或稱為三水鋁石片段模式,認為從Al3+、Al(OH)2+、Al(OH)+、Al(OH)3、Al(OH)4-等單體到Al2(OH)24+、Al2(OH)5+、Al3(OH)45+、Al4(OH)84+、Al6(OH)126+、Al7(OH)165+、Al8(OH)204+、Al10(OH)228+、Al24(OH)6012+、Al54(OH)14418+等聚合形態,呈連續分布,以類似苯環結構的六元環模型為穩定形態,逐步演變發展,直至生成沉淀物仍保持著拜耳石的結構,在一定條件下各種形態存在的相對比例由水解-聚合平衡所確定。其理論基礎是多核配合物的核鏈配合機理,可以解釋在熟化和高堿度條件下三水鋁石結構的形成。但對于其中高電荷和高聚合的配離子,目前尚缺少直接的結構鑒定證據,尤其在室溫的稀溶液中是否存在還不能確定。

      ② 是聚十三鋁模式。其研究對象主要是高濃度(Al>10-3-2mol/L)和高堿化度的聚合氯化鋁溶液。研究認為Al3+水解與Be2+相似,Be2+水解只形成Be2+、[Be2(OH)]3+和[Be3(OH)3]3+,聚合氯化鋁溶液中只存在單體、二聚體、[Al13O4(OH)24]7+簡稱Al13和多個Al13聚集鏈簇等數種形態。Al13結構首先由Johanson根據堿式硫酸鋁的晶體學數據提出。27Al核磁共振(NMR)、17ONMR和小角度X射線衍射(SAXS)等分析和推斷,證實了其存在。認為Al13結構中點為AlO4四面體,外圍為12個六配位鋁八面體,兩者通過羥橋連接而成,可寫作[AlO4Al12(OH)24(H2O)12]7+,稱為Keggin結構,粒度約為2-3nm。該觀點同時指出,某些高聚合鋁處于嚴重變形結構中的形態,不能給出NMR信息。

      2、水解-聚合機理

      由于鑒定Al(Ⅲ)鹽水解-聚合產物中所有各個組分形態的方法目前尚未確立,因此,也不能從實驗上建立水解-聚合動力學方程。Al(Ⅲ)鹽水解-聚合的機理只能由推測得到。有實驗測得,在Al(Ⅲ)鹽水解-聚合過程中形成的Al13O4(OH)247+,由1個四配位四面體鋁AlO4通過氧橋和周圍12個六配位八面體鋁結合而成。當羥鋁比B=2.0-2.5時,相互聚集成線性結構;B>2.8時,Al13中的四面體鋁AlO4逐漸消失,在B=3時,形成無定形Al(OH)3。Al(OH)3是層狀結構,每一層都由六配位的八面體鋁通過羥橋互相聯結而成六元環。六元環共邊形成單層結構,層與層再相互堆積成三維結構。

      由此得出:

      ① 欲形成AlO4Al12(OH)247+,需要形成四配位的AlO4。在Al(Ⅲ)鹽水解-聚合過程中,六配位鋁與四配位鋁在12:1的情況下,形成較多的AlO4Al12(OH)247+。如果聚合氯化鋁的活性組分為Al13,就可以為制備聚合氯化鋁提供有用信息。

      ② 在Al(Ⅲ)鹽水解-聚合后形成Al(OH)3的過程中,包含四配位鋁的組分Al13是不穩定的。在Al(Ⅲ)的水化物焙燒脫水后形成a-Al2O3的過程中,包含四配位鋁體系的r-Al2O3也是不穩定的,不穩定的體系往往具有較高的活性。

      3、混凝機理

      目前一致認為,聚合氯化鋁對水中膠體顆?;蚰z體污染物的混凝是由Al(Ⅲ)鹽水解-聚合產物對其進行電性中和、脫穩和吸附架橋作用生成粗顆粒絮凝體而去除。為了說明Al(Ⅲ)鹽水解-聚合產物的作用條件,一些學者研究并給出了各種混凝區域圖,例如,表明藥劑投加量C和顆粒物表面積濃度的C-S圖,C和pH關系的lgC-pH圖以及lgC-IgS-pH圖等。而隨著界面與膠體水化學的發展,另一些學者通過對有效擴散層電荷密度、電位和有效碰撞系數的計算得到了絮凝效率??紤]到Al(Ⅲ)鹽水解-聚合產物各組分形態差異,混凝過程表面上作用的真實機理,還需將水解-聚合產物的結構研究清楚之后,才能確切闡明。

      Al(Ⅲ)鹽水解-聚合產物是由一些不同聚合度的聚合陽離子所組成。它不僅可以處理生活用水,也可以處理工業廢水和去除一些有害的陰、陽離子。它們在水處理技術領域中的作用可概括為:

      ① 對水中膠體顆粒污染物進行電性中和脫穩的凝聚作用;

      ② 對已凝聚的次生粗大顆粒進行吸附架橋的絮凝作用;

      ③ 除去水中有害離子的吸附和絡合作用。

      絮凝作用更多地決定于Al(Ⅲ)鹽水解-聚合產物中多聚體的表面結構特征。多聚體表面上極性活性部位應該和被凝聚的次生粗大顆粒表面上活性部分進行較強烈的相互作用,即只有二者的表面結構相適應,絮凝過程才能自動向體系能量減小的方向進行。其實水中有害離子的去除,也可能主要是靠其中的多聚體及凝聚產生的次生粗大顆粒表面上極性活性部位和正、負離子發生強烈吸引作用完成。由此,為深入揭示混凝機理,除考慮能量因素外,還需要對Al(Ⅲ)鹽水解-聚合產物和水中膠體顆粒污染物結構特征進行深入研究。

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